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In₂Se₃是近年來廣受關(guān)注的一種層狀硫?qū)倩衔铮浣Y(jié)構(gòu)單元由Se-In-Se-In-Se原子層構(gòu)成，層間通過較弱的范德華力結(jié)合，易于剝離成二維薄層。In?Se?憑借其豐富的相結(jié)構(gòu)、鐵電性、可調(diào)帶隙和優(yōu)異的機械性能，在存儲器、光電器件、柔性電子和能源催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，是未來功能材料研究的重要方向之一。然而，In₂Se₃存在多種晶相，這些晶相在不同溫度和環(huán)境條件下可發(fā)生相互轉(zhuǎn)變，相穩(wěn)定性問題嚴重影響其在實際應(yīng)用中的可靠性。

中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所黃慶團隊提出的“化學(xué)剪刀”層狀材料結(jié)構(gòu)編輯技術(shù)，不僅實現(xiàn)了MAX相和MXene等碳氮化物層狀材料的創(chuàng)制（Science,?379,2023,1130-1135），也可用于前過渡族金屬硫?qū)倩衔锏慕Y(jié)構(gòu)調(diào)控（Small,2023,304281；Adv?Funct.?Mater.,2023,2313243)。本工作中，該團隊通過金屬型“化學(xué)剪刀”插層技術(shù)對In₂Se₃的相穩(wěn)定性和物理性能進行了系統(tǒng)研究。研究發(fā)現(xiàn)該插層技術(shù)可合成出一類全新的化合物Ni_xIn₂Se₃ (x=0~0.3)，其中Ni原子隨機占據(jù)In₂Se₃的范德華間隙原子位。插層的Ni原子作為“晶格釘扎點”固定了晶體結(jié)構(gòu)，使得插層化合物在25~500℃的范圍內(nèi)保持單一相結(jié)構(gòu)，有效地解決了In₂Se₃易相變的問題。Ni原子插層進一步有效調(diào)控了In₂Se₃的電學(xué)性質(zhì)和熱學(xué)性質(zhì)：Ni作為電子給體顯著提升了In₂Se₃材料的載流子濃度和電導(dǎo)率；與此同時，層間無序化Ni原子結(jié)構(gòu)則增強了點缺陷密度和界面聲子散射，從而降低了其熱導(dǎo)率。由于In₂Se₃材料電導(dǎo)和熱導(dǎo)分別受到以上不同物理機制的影響， Ni_0.3In₂Se₃相對比原始的In₂Se₃的熱電性質(zhì)獲得了顯著提升，前者在500℃的熱電ZT值提升了135%。

該成果以“Phase Stabilization of In₂Se₃?by Disordered Ni Intercalation and its Enhanced Thermoelectrical Performance”為題發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊《先進材料》（Advanced Materials，2025,e07536，DOI: 10.1002/adma.202507536）。本研究得到了國家自然科學(xué)基金（52172254,U23A2093,12435017,12275336）、浙江省創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團隊(2019R01003)、浙江省尖兵計劃（2022C01236）、寧波市自然科學(xué)基金（2022J297）、寧波市青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才項目（2024QL022）、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會（2022298）等項目的支持與資助。

圖1?（a）Ni原子插層In₂Se₃過程示意圖；（b）掃描電鏡和能譜分析顯示Ni插層In₂Se₃樣品的形貌和元素分布；（c）高分辨球差電鏡顯示Ni_0.3In₂Se₃的原子結(jié)構(gòu)，其中Ni原子在In₂Se₃層間隨機分布

圖2?Ni插層對In₂Se₃相穩(wěn)定性的影響：（a-b）原位XRD揭示In₂Se₃和Ni_0.3In₂Se₃在50-500℃溫度范圍內(nèi)的相結(jié)構(gòu)變化；（c-d）In₂Se₃和Ni_0.3In₂Se₃不同的相轉(zhuǎn)變行為示意圖

圖3?In₂Se₃和Ni_0.3In₂Se₃在室溫至500℃溫度范圍內(nèi)沿面外方向的物性對比：（a）電導(dǎo)率；（b）載流子濃度；（c）載流子遷移率；（d）熱導(dǎo)率；（e）塞貝克系數(shù)；（f）熱電ZT值

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