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碲化鉍（Bi₂Te₃）基熱電材料涵蓋Bi₂Te₃以及其與Bi₂Se₃和Sb₂Te₃所形成的贗二元固溶體，在固態(tài)制冷、精準(zhǔn)控溫和局域熱管理等方面已實(shí)現(xiàn)廣泛商業(yè)應(yīng)用。但是，Bi₂Te₃基材料本征為脆性，外力作用下極易發(fā)生解理破碎，嚴(yán)重限制了其在柔性/微型電子等領(lǐng)域的應(yīng)用。前期，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所通過兩類本征反位缺陷（Bi_Te和Te_Bi）的互相作用在單晶中引入高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，創(chuàng)新性地實(shí)現(xiàn)了Bi₂Te₃晶體從脆性至塑性的轉(zhuǎn)化（Science 2024）。然而，Bi₂Se₃和Sb₂Te₃晶體，及其與Bi₂Te₃形成的贗二元固溶體的力學(xué)性能及形變能力尚未報(bào)道，它們是否具有類似Bi₂Te₃單晶的塑性特性也未可知。

最近，上海硅酸鹽所仇鵬飛研究員、史迅研究員和明辰副研究員聯(lián)合國科大杭州高等研究院揭示了Bi₂Se₃和Sb₂Te₃的本征缺陷-微結(jié)構(gòu)-力學(xué)性能映射關(guān)系，確定了Bi₂(Te,Se)₃和(Bi,Sb)₂Te₃贗二元固溶體兼具良好塑性和優(yōu)異熱電性能的化學(xué)組分區(qū)間。相關(guān)成果以“Plasticity of Bi₂Te₃-family thermoelectric crystals”為題發(fā)表于Nature Communications (2025) 16:5190。國科大杭州高等研究院碩士生李澤和鄧婷婷副研究員為論文的共同第一作者。

研究團(tuán)隊(duì)利用溫度梯度法合成了Bi₂Te₃、Bi₂Se₃和Sb₂Te₃晶體。與Bi₂Te₃晶體不同，Bi₂Se₃和Sb₂Te₃晶體均表現(xiàn)為脆性，其在面內(nèi)方向三點(diǎn)彎曲最大應(yīng)變量< 3%，遠(yuǎn)低于Bi₂Te₃晶體（>20%）。透射電鏡表征發(fā)現(xiàn)Bi₂Te₃晶體中存在交錯(cuò)層、漣漪、層錯(cuò)等高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，而Bi₂Se₃和Sb₂Te₃晶體中原子排列非常規(guī)整。這種微結(jié)構(gòu)的差異來自于Bi₂Te₃、Bi₂Se₃和Sb₂Te₃不同的本征缺陷特征。理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Bi₂Te₃中兩種反位缺陷Bi_Te和Te_Bi的缺陷形成能相等時(shí)，其數(shù)值僅為0.6 eV，導(dǎo)致Bi₂Te₃晶體中可同時(shí)存在高濃度Bi_Te和Te_Bi反位缺陷，進(jìn)而形成高密度/多樣化的微結(jié)構(gòu)。Bi₂Se₃中反位缺陷Bi_Se和Se_Bi缺陷形成能相等時(shí)的數(shù)值較高（~1.3eV），反位缺陷難以同時(shí)大量存在；Sb₂Te₃中反位缺陷Sb_Te和Te_Sb的缺陷形成能相等時(shí)的數(shù)值雖然也較低（~0.6 eV），但其出現(xiàn)在極富Te區(qū)，在實(shí)驗(yàn)上難以實(shí)現(xiàn)。因此，Bi₂Se₃和Sb₂Te₃晶體中未觀測(cè)到高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，材料表現(xiàn)出脆性特征。

在Bi₂Te₃中固溶Sb或Se將改變其本征缺陷特征，進(jìn)而影響微結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能和熱電性能。研究團(tuán)隊(duì)合成了系列Bi₂(Te,Se)₃和(Bi,Sb)₂Te₃固溶體。室溫力學(xué)性能測(cè)試表明，隨著Sb或Se固溶量增加，晶體塑性逐漸減弱。當(dāng)Sb固溶量低于70%或Se固溶量低于20%時(shí)，晶體表現(xiàn)出類似于Bi₂Te₃的優(yōu)良塑性，沿面內(nèi)方向最大彎曲應(yīng)變量≥10%。透射電鏡表征發(fā)現(xiàn)具有塑性的Bi₂(Te,Se)₃和(Bi,Sb)₂Te₃晶體中也存在高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步證明其與塑性的密切關(guān)聯(lián)。熱電性能測(cè)試發(fā)現(xiàn)Sb固溶可以顯著提高Bi₂Te₃晶體的空穴濃度，而Se固溶可以將主要載流子從空穴轉(zhuǎn)變?yōu)殡娮印Ｅc此同時(shí)，固溶Sb或Se均可有效降低晶格熱導(dǎo)率。綜合力學(xué)性能與熱電性能測(cè)試結(jié)果，繪制了Bi₂(Te,Se)₃與(Bi,Sb)₂Te₃晶體的組分-塑性-導(dǎo)電類型-熱電性能關(guān)系圖。當(dāng)Sb固溶量0≤y<0.7時(shí)，晶體同時(shí)具有p型導(dǎo)電行為，優(yōu)良塑性和高熱電性能，其層內(nèi)方向三點(diǎn)彎曲最大應(yīng)變量≥10%，功率因子PF≥20 μW cm^?1K^?2，熱電優(yōu)值zT≥0.6。

該研究拓寬了Bi₂Te₃基塑性無機(jī)熱電材料研究范疇，同時(shí)深化了對(duì)熱電材料缺陷-微結(jié)構(gòu)-力學(xué)性能映射關(guān)系的理解，對(duì)于指導(dǎo)新型高性能塑性無機(jī)熱電材料的研究具有重要價(jià)值。

該研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-60465-2

圖 1 Bi₂(Te_1-xSe_x)₃和(Bi_1-ySb_y)₂Te₃晶體的室溫組分-塑性-導(dǎo)電類型-熱電性能關(guān)系

圖 2 Bi₂Te₃、Bi₂Se₃和Sb₂Te₃的缺陷形成能及Bi₂Te₃中由兩種反位缺陷誘導(dǎo)形成的不同尺度微結(jié)構(gòu)的形成能